第七章氣固相催化反應(yīng)固定床反應(yīng)器.doc

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1、第七章：氣固相催化反應(yīng)固定床反應(yīng)器 7.1流體在固定床內(nèi)的傳遞特性 1．床層空隙率與流體的流動(dòng) 空隙率：（利用） 分別是顆粒密度和顆粒的堆積密度。 2．顆粒的當(dāng)量直徑 a．體積當(dāng)量直徑（） 式中為顆粒的體積。 b. 面積當(dāng)量直徑（） 式中為顆粒的外表面積。 c. 比表面積當(dāng)量直徑（） 即與顆粒具有相同比表面積的球體直徑 為單位顆粒體積具有的外表面積。 d. 對混合粒子的平均直徑 是直徑為的粒子的質(zhì)量分率。 3．流體通過床層的壓降 a．床層的當(dāng)量直

2、徑 由于 （可見朱炳陳P109） b．床層壓降 由化工原理中的結(jié)果 7.1—7 式中的u為實(shí)際流速、若um為空塔流速，則： 將，u，代入7.1—7式中 7.1—8 式中為摩察系數(shù)與有關(guān)。 令為修正雷諾數(shù) 測得： 則 (厄根公式)7.1—10 當(dāng)壓降較低時(shí)，則 7.1—11 7.2固定床催化反應(yīng)器的設(shè)計(jì) 7.2.1氣固催化固定床反應(yīng)器的基本類型和特點(diǎn)

3、 催化劑 1．絕熱式氣固催化反應(yīng)器 主要用于放熱反應(yīng) a．單段絕熱反應(yīng)器 如甲烷化爐，低變爐等， 適合反應(yīng)物濃度較低 和反應(yīng)熱較小的體系。 B．多段絕熱催化反應(yīng)器 （a） 多段間壁換熱式催化反應(yīng)器 換熱時(shí)不變 產(chǎn)品 I X III 原料 II

4、 II 平衡線 I III 最佳溫度曲線 A T 多段間壁換熱式催化反應(yīng)器及其操作曲線 （b） 多段原料氣直接冷激式 換熱時(shí) xA

5、 產(chǎn)物 G F D 平衡線 原料氣 冷 B 激

6、 最 氣 E 佳 溫 C 度

7、 線 H(x0,T0) A T 多段原料氣冷激反應(yīng)器及其操作曲線示意圖 （c） 多段非原料氣冷激反應(yīng)器 ，但由于冷激氣中含有輔助反應(yīng)組合，如：CO變換用水蒸氣或軟水冷激；SO2氧化時(shí)用空氣冷激等。 原料 xA

8、 平衡線 冷 激 最 佳 溫 度

9、 線 產(chǎn)物 T 多段非原料氣冷激反應(yīng)器及其操作曲線示意圖 ㎡ 采用不同的段間換熱方式，最終轉(zhuǎn)化率的高低順序?yàn)? 對X，非原料氣冷激>間接換熱>原料氣冷激 2．連續(xù)換熱反應(yīng)器 a．內(nèi)冷自熱式，如并流三套管氨合成塔 床層深度 Tb Ta 冷氣 熱氣 冷氣 T1L TaL TbL T

10、 并流三套管氨合成塔及溫度變化示意圖 圖 7-8 雙套管并流式反應(yīng)器及床層溫度分布 進(jìn)氣 冷出 冷進(jìn) 出氣 b．外冷列管式 外冷指冷介質(zhì)在管外，列 管指催化劑裝在一組管子 中如：甲醇合成塔，萘氣 化制鄰苯二甲酸酐等。 7.2.2氣—固催化固定床反應(yīng)器的數(shù)學(xué)模型 1．模型 a．非均相模型 考慮催化劑顆粒內(nèi)外傳質(zhì)傳熱對反應(yīng)的影響。 b. 擬均相模型 對化學(xué)動(dòng)力學(xué)控制的催化反應(yīng)，可以忽略傳遞對反應(yīng)的影響，即認(rèn)為催化劑表面及內(nèi)部的溫度，濃度同氣流主體完全相同，反應(yīng)過程的計(jì)算如同均相反應(yīng)，這種

11、不考慮傳遞對反應(yīng)速率影響的模型就稱為擬均相模型。 c. 一維模型 只考慮沿氣體流動(dòng)方向上的濃度差與溫度差，垂直于流向的濃度及溫度分布可忽略不計(jì)。 d. 二維模型 同時(shí)考慮軸向及徑向上的濃度及溫度分布。 注意：非均相與擬均相是對催化劑顆粒內(nèi)外氣體混合物的濃度及溫度分布的處理方法，而一維與二維模型是對反應(yīng)器內(nèi)氣流主體中的濃度及溫度分布的處理方法。 7.2.2采用一維擬均相流動(dòng)模型對反應(yīng)器的設(shè)計(jì)計(jì)算 1．一維擬均相理想流動(dòng)模型 基本假定：a. 均相 b. 平推流 c. 徑向位置溫度、濃度一致（不隨r變） 基本方程 （1） 動(dòng)量衡算方程（

12、即厄根方程） (2)物料衡算方程 入－出＝反＋積 dt FA, T, XA dVR=Atdl dl FA+dFA, T+dT, XA+dXA （2） 熱量衡算方程 流入－流出＋反＝導(dǎo)出＋積累 流入＝GCPT 流出＝GCP(T+dT) 反＝ 導(dǎo)出 h0—床層對器壁的給熱系數(shù)℃ 注意： 邊界條件 2．等溫反應(yīng)器的計(jì)算 （反應(yīng)速率常數(shù)k為定值） 出口壓力 床層高度（由） 式中 工業(yè)上等溫操作很難實(shí)現(xiàn)原因如下： 則 由于X隨l不是線性

13、變化，因此床壁溫度沿床高亦非線性變化，而需按一定的規(guī)律加以改變，因此實(shí)際上很難做到。 3．單層絕熱床的計(jì)算 絕熱操作時(shí)的數(shù)學(xué)模型 7.2—5 7.2—6 邊界條件 其解為： 7.2—7 7.2—8 稱為絕熱溫升在一定工況下近似為常數(shù)。 由（7.2—5） 的物理意義： （由知，當(dāng)時(shí) 進(jìn) x10,T10 x1f,T1f x20,T20 x2f,

14、T2f xi0,Ti0 xif,Tif xn0,Tn0 xnf,Tnf 出 x(i-1)f=xi0或xif= x(i+1)0 VR1 VRn VR2 VRi 4．多段絕熱反應(yīng)器的計(jì)算 最優(yōu)的進(jìn)出口T，x 目標(biāo)函數(shù)為催化劑裝填量最小。 對第I段反應(yīng)床 令 求得：使最小 由于間接換熱 所以 即 （條件式I） 用于確定后一段的入口溫度(即各段入口的最優(yōu)溫度) X r=0

15、 T 對Tif求導(dǎo) 按積分中值定理有 即在和之間必有一點(diǎn)使或者說各段入口操作點(diǎn)位于最佳溫度曲線的低溫一側(cè)，而出口位于高溫一側(cè)，并滿足此式，將上式進(jìn)一步寫成 即 上式稱為條件式II 用于確定各段最優(yōu)出口濃度 各段T，x的確定 a．根據(jù)初始?xì)怏w組成，動(dòng)力學(xué)參數(shù)（E1，E2）及熱力學(xué)參數(shù) （KP＝f(T)）作出整個(gè)反應(yīng)過程的平衡線及最佳溫度曲線 b．根據(jù)起始活性溫度確定T10 c．由 d．由及條件（I）確定第二段入口溫度 本章重點(diǎn) 1．?dāng)M均相一維模型 2．三段間壁段間換熱絕熱式反應(yīng)器的T—x圖 3．絕熱溫

16、升 4．最優(yōu)化使最小。 7.3固定床反應(yīng)器模型評述 7.3.1一維擬均相非理想流動(dòng)模型 物理模型 基本假定：在一維擬均相模型上加了一個(gè)軸（逆向）向渦流擴(kuò)散 數(shù)學(xué)模型 1． 動(dòng)量衡算方程：即厄根方程 2．物料衡算方程 CA0 CA FA0

17、 FA XA0=0 XA V0 V dl L FA

18、 FA+dFA dVR 對微元衡算: 入-出=反+積 由代入上式,得: 3．熱量衡算 入-出+反=積 整理得:( ) 為軸向有效導(dǎo)熱系數(shù) 邊界條件 時(shí)， 7.3.2二維擬均相模型 物理模型 a均相 b軸向流動(dòng)＋軸向擴(kuò)散＋徑向擴(kuò)散 數(shù)學(xué)模型 r+dr

19、 r dl 床壁 R r+dr r l dr dl l+dl 對微元：dV=2pr(dr)(dl)衡算得： 1．物料衡算 入－出＝反＋積 l面流動(dòng)帶入 l面擴(kuò)散代入 r面擴(kuò)散帶入 l+dl面流出量 l+dl擴(kuò)散出的量 r+dr面擴(kuò)散出的量 反應(yīng)量 積累量 或?qū)懗晌⒎值男问? 如果為常數(shù) 2． 熱量衡算 （流入-流出+導(dǎo)入+反應(yīng)=積累） 輸入微元的熱量 l面軸向流動(dòng)帶入 l面軸向熱傳導(dǎo) r面徑向熱傳導(dǎo) 由微元輸出的的熱量 l+dl面流動(dòng)帶出 l+dl面軸向熱傳導(dǎo)帶出 r+dr面徑向熱傳導(dǎo)導(dǎo)出 微元內(nèi)的反應(yīng)熱 穩(wěn)定操作，熱積累為零 或?qū)懗晌⒎值男问? 如果為常數(shù) 3動(dòng)量衡算即厄根方程 邊界條件 任一截面上流體的平均溫度和濃度為：