第七章氣固相催化反應固定床反應器.doc

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1、第七章：氣固相催化反應固定床反應器 7.1流體在固定床內的傳遞特性 1．床層空隙率與流體的流動 空隙率：（利用） 分別是顆粒密度和顆粒的堆積密度。 2．顆粒的當量直徑 a．體積當量直徑（） 式中為顆粒的體積。 b. 面積當量直徑（） 式中為顆粒的外表面積。 c. 比表面積當量直徑（） 即與顆粒具有相同比表面積的球體直徑 為單位顆粒體積具有的外表面積。 d. 對混合粒子的平均直徑 是直徑為的粒子的質量分率。 3．流體通過床層的壓降 a．床層的當量直

2、徑 由于 （可見朱炳陳P109） b．床層壓降 由化工原理中的結果 7.1—7 式中的u為實際流速、若um為空塔流速，則： 將，u，代入7.1—7式中 7.1—8 式中為摩察系數(shù)與有關。 令為修正雷諾數(shù) 測得： 則 (厄根公式)7.1—10 當壓降較低時，則 7.1—11 7.2固定床催化反應器的設計 7.2.1氣固催化固定床反應器的基本類型和特點

3、 催化劑 1．絕熱式氣固催化反應器 主要用于放熱反應 a．單段絕熱反應器 如甲烷化爐，低變爐等， 適合反應物濃度較低 和反應熱較小的體系。 B．多段絕熱催化反應器 （a） 多段間壁換熱式催化反應器 換熱時不變 產(chǎn)品 I X III 原料 II

4、 II 平衡線 I III 最佳溫度曲線 A T 多段間壁換熱式催化反應器及其操作曲線 （b） 多段原料氣直接冷激式 換熱時 xA

5、 產(chǎn)物 G F D 平衡線 原料氣 冷 B 激

6、 最 氣 E 佳 溫 C 度

7、 線 H(x0,T0) A T 多段原料氣冷激反應器及其操作曲線示意圖 （c） 多段非原料氣冷激反應器 ，但由于冷激氣中含有輔助反應組合，如：CO變換用水蒸氣或軟水冷激；SO2氧化時用空氣冷激等。 原料 xA

8、 平衡線 冷 激 最 佳 溫 度

9、 線 產(chǎn)物 T 多段非原料氣冷激反應器及其操作曲線示意圖 ㎡ 采用不同的段間換熱方式，最終轉化率的高低順序為 對X，非原料氣冷激>間接換熱>原料氣冷激 2．連續(xù)換熱反應器 a．內冷自熱式，如并流三套管氨合成塔 床層深度 Tb Ta 冷氣 熱氣 冷氣 T1L TaL TbL T

10、 并流三套管氨合成塔及溫度變化示意圖 圖 7-8 雙套管并流式反應器及床層溫度分布 進氣 冷出 冷進 出氣 b．外冷列管式 外冷指冷介質在管外，列 管指催化劑裝在一組管子 中如：甲醇合成塔，萘氣 化制鄰苯二甲酸酐等。 7.2.2氣—固催化固定床反應器的數(shù)學模型 1．模型 a．非均相模型 考慮催化劑顆粒內外傳質傳熱對反應的影響。 b. 擬均相模型 對化學動力學控制的催化反應，可以忽略傳遞對反應的影響，即認為催化劑表面及內部的溫度，濃度同氣流主體完全相同，反應過程的計算如同均相反應，這種

11、不考慮傳遞對反應速率影響的模型就稱為擬均相模型。 c. 一維模型 只考慮沿氣體流動方向上的濃度差與溫度差，垂直于流向的濃度及溫度分布可忽略不計。 d. 二維模型 同時考慮軸向及徑向上的濃度及溫度分布。 注意：非均相與擬均相是對催化劑顆粒內外氣體混合物的濃度及溫度分布的處理方法，而一維與二維模型是對反應器內氣流主體中的濃度及溫度分布的處理方法。 7.2.2采用一維擬均相流動模型對反應器的設計計算 1．一維擬均相理想流動模型 基本假定：a. 均相 b. 平推流 c. 徑向位置溫度、濃度一致（不隨r變） 基本方程 （1） 動量衡算方程（

12、即厄根方程） (2)物料衡算方程 入－出＝反＋積 dt FA, T, XA dVR=Atdl dl FA+dFA, T+dT, XA+dXA （2） 熱量衡算方程 流入－流出＋反＝導出＋積累 流入＝GCPT 流出＝GCP(T+dT) 反＝ 導出 h0—床層對器壁的給熱系數(shù)℃ 注意： 邊界條件 2．等溫反應器的計算 （反應速率常數(shù)k為定值） 出口壓力 床層高度（由） 式中 工業(yè)上等溫操作很難實現(xiàn)原因如下： 則 由于X隨l不是線性

13、變化，因此床壁溫度沿床高亦非線性變化，而需按一定的規(guī)律加以改變，因此實際上很難做到。 3．單層絕熱床的計算 絕熱操作時的數(shù)學模型 7.2—5 7.2—6 邊界條件 其解為： 7.2—7 7.2—8 稱為絕熱溫升在一定工況下近似為常數(shù)。 由（7.2—5） 的物理意義： （由知，當時 進 x10,T10 x1f,T1f x20,T20 x2f,

14、T2f xi0,Ti0 xif,Tif xn0,Tn0 xnf,Tnf 出 x(i-1)f=xi0或xif= x(i+1)0 VR1 VRn VR2 VRi 4．多段絕熱反應器的計算 最優(yōu)的進出口T，x 目標函數(shù)為催化劑裝填量最小。 對第I段反應床 令 求得：使最小 由于間接換熱 所以 即 （條件式I） 用于確定后一段的入口溫度(即各段入口的最優(yōu)溫度) X r=0

15、 T 對Tif求導 按積分中值定理有 即在和之間必有一點使或者說各段入口操作點位于最佳溫度曲線的低溫一側，而出口位于高溫一側，并滿足此式，將上式進一步寫成 即 上式稱為條件式II 用于確定各段最優(yōu)出口濃度 各段T，x的確定 a．根據(jù)初始氣體組成，動力學參數(shù)（E1，E2）及熱力學參數(shù) （KP＝f(T)）作出整個反應過程的平衡線及最佳溫度曲線 b．根據(jù)起始活性溫度確定T10 c．由 d．由及條件（I）確定第二段入口溫度 本章重點 1．擬均相一維模型 2．三段間壁段間換熱絕熱式反應器的T—x圖 3．絕熱溫

16、升 4．最優(yōu)化使最小。 7.3固定床反應器模型評述 7.3.1一維擬均相非理想流動模型 物理模型 基本假定：在一維擬均相模型上加了一個軸（逆向）向渦流擴散 數(shù)學模型 1． 動量衡算方程：即厄根方程 2．物料衡算方程 CA0 CA FA0

17、 FA XA0=0 XA V0 V dl L FA

18、 FA+dFA dVR 對微元衡算: 入-出=反+積 由代入上式,得: 3．熱量衡算 入-出+反=積 整理得:( ) 為軸向有效導熱系數(shù) 邊界條件 時， 7.3.2二維擬均相模型 物理模型 a均相 b軸向流動＋軸向擴散＋徑向擴散 數(shù)學模型 r+dr

19、 r dl 床壁 R r+dr r l dr dl l+dl 對微元：dV=2pr(dr)(dl)衡算得： 1．物料衡算 入－出＝反＋積 l面流動帶入 l面擴散代入 r面擴散帶入 l+dl面流出量 l+dl擴散出的量 r+dr面擴散出的量 反應量 積累量 或寫成微分的形式 如果為常數(shù) 2． 熱量衡算 （流入-流出+導入+反應=積累） 輸入微元的熱量 l面軸向流動帶入 l面軸向熱傳導 r面徑向熱傳導 由微元輸出的的熱量 l+dl面流動帶出 l+dl面軸向熱傳導帶出 r+dr面徑向熱傳導導出 微元內的反應熱 穩(wěn)定操作，熱積累為零 或寫成微分的形式 如果為常數(shù) 3動量衡算即厄根方程 邊界條件 任一截面上流體的平均溫度和濃度為：